Дизайн абиотического мономолекулярного трехспирального пучка

Начиная с твердотельной структуры С₃-симметричный гомохиральный параллельный тримолекулярный пучок из трех ароматических спиралей, скрепленных межмолекулярными водородными связями, мы использовали простые рациональные принципы и молекулярное моделирование, чтобы создать аналогичную гетерохиральную структуру, в которой одна спираль имела противоположную ориентацию и направленность. Были спроектированы и синтезированы жесткий и гибкий линкер для соединения этих спиралей и преобразования пучка в мономолекулярный объект. Затем были приготовлены модельные последовательности с двумя спиралями и одним линкером. Их конформации были исследованы в растворе с помощью ядерного магнитного резонанса и кругового дихроизма, в твердом состоянии с помощью рентгеновской кристаллографии и с помощью молекулярно-динамического моделирования, что в целом подтвердило первоначальный дизайн. Затем конечный мономолекулярный трехспиральный пучок массой 6,9 кДа был приготовлен с использованием метода конденсации фрагментов. Исследования растворов подтверждают образование целевой третичной складки в случае жесткого линкера, тем самым подтверждая общий подход.